答えになってないけど、使わないのは暇な時に1コずつでもどんどん消して、本体ダウンロードは使う直前にしたほうがいいかも
自分もいつか使うかもって落としまくった素材8割つかってなくて消した。
あとはカテゴリわけでトーンの中で更に「気持ち」に使うトーンとかその中で更に「ホワホワ」とか分けてくとか？(「」は例えね)
自分は3d背景素材が多くてトーンは限られた数種(20以下)に絞ってて空とかは内蔵空かその都度自分で描いちゃってる。
数を絞るのも手かな。選択肢が多いと脳はストレスらしいから時間ない時は少ないほうが楽かもね

使うたびに素材名に印をつけながら一回原稿やってみて、印が付かなかったやつは全部消しちゃうとか
部屋の片付けと同じやり方（全部箱に放り込んで、一年箱から出さなかったやつは捨てる）

クリスタアセットの方で検索し直す。ダウンロード済みのものもしまってあるフォルダとか探すのも仕分けるのも時間かかるので、クリスタアセットサイトで検索して既にダウンロードしてあるものを再ダウンロードしたりして使ってる。検索機能を完全にサイトに依存させてる。
これをやってるので基本的にめちゃくちゃよく使うやつだけフォルダ分けして、それ以外は消してる。